На этом его неприятности не закончились: Луиса замучил ишиас, он с трудом передвигался на костылях. Бунюэль был счастлив, когда его взяли дублировать на испанский язык документальные фильмы об американской армии.

В Голливуде Бунюэль пробыл всего два года, после чего надолго обосновался в Мексике, приняв гражданство этой страны (1949). Здесь он поставил 19 из 33 своих фильмов.

После двух коммерческих работ «Большое казино» (1947) и «Кутилы» (1949) Луис Бунюэль создает картину «Забытые» (1950), посвященную трагической судьбе беспризорных детей. «В фильме есть полное отрицание нашего гнусного современного общества, но в нем есть и вера в человека... Для меня «Забытые», по существу, фильм... социальной борьбы», — говорил автор.

Жюри Каннского кинофестиваля присудило «Забытым» приз за лучшую режиссуру.

В начале 1950-х годах Бунюэль снимает фильмы «Он» (1952), «Робинзон Крузо» (1953) по роману Дефо и «Бездна страсти» (1954) по «Грозовому перевалу» Эмили Бронте.

Обратившись к «Робинзону» по совету продюсеров, неожиданно для себя Бунюэль увлекся сюжетом: ввел в него элементы секса (в мечтах, не совпадавших с реальностью) и сцену бреда, в которой Робинзон видит отца. Фильм имел успех у зрителей, его несколько раз показывали по американскому телевидению.

Бунюэль, неоднократно декларировавший свой атеизм, несколько раз обращался к теме религии. В фильмах «Назарин» (1959), «Вириди-ана» (1961), «Симеон-столпник» (1965) он использует все свое незаурядное кинематографическое мастерство для демонстрации неприкрыто богоборческих концепций, сдобренных испанским колоритом, «черным юмором» и символами фрейдистского психологизма.

Фильм «Назарин» — это история священника, напоминающего Дон Кихота. По концепции режиссера, Назарин «абсолютно» добр и милосерден; Бунюэль вводит в сюжет и прямые евангельские ассоциации. Предъявляя к миру и людям непомерно высокие требования, герой постоянно переживает некие моральные истязания, которые, по мнению Бунюэля, «исцеляют» безумца, превращая его в атеиста.

Фильм «Виридиана» Бунюэль хотел сделать комедией, полной иронии и язвительности. Виридиана — послушница, уходящая из монастыря, чтобы «самостоятельно» творить добро, по концепции Бунюэля, также является одной из трансформаций Дон Кихота. Она благодетельствует нищим, перевязывает раны прокаженному и т.д.

Ключевым эпизодом фильма стала оргия нищих: безобразные, уродливые фигуры застывают за столом в позах апостолов из «Тайной вечери» Леонардо да Винчи. В финале картины нищие, которым благотворила Виридиана (в том числе и прокаженный), насилуют ее.