В трактовке романа главным для Бондарчука стало понимание России как всеобщего дома. Сложнейшая композиция построена на идее органической и нерасторжимой связи отдельных людей с ходом истории. Этой цели подчинен весь строй картины, ее монтаж, ее уникальные, снятые преимущественно с вертолета, панорамы.

Работа начиналась тяжело. Не выдержав властного характера Бондарчука, от него ушли второй режиссер, некоторые актеры и операторы. Сам Сергей Федорович едва не умер — в 1965-м у него на несколько минут остановилось сердце...

Много было проблем с поиском актеров. Юную Людмилу Савельеву на роль Наташи Ростовой Бондарчук нашел почти случайно после множества неудачных кинопроб с другими актрисами. Далеко не сразу утвердили на роль князя Андрея Болконского Вячеслава Тихонова. Очень долго Бондарчук искал актера на роль Пьера Безухова и в конце концов сыграл ее сам.

Фильм вышел на экраны в 1966—1967 годах и сразу стал мировой сенсацией. Он поражал масштабностью и количеством действующих лиц. Сцены Бородинского сражения, в съемках которых приняли участие 15 тысяч статистов, захватывали воображение подлинностью происходящего.

Несмотря на все препоны, Бондарчук снял сцену общего молебна, объединившего армию перед Бородинской битвой. Эта сцена получилась одной из лучших в фильме.

Среди многих наград, полученных Бондарчуком за «Войну и мир», был «Оскар» за лучший иностранный фильм года.

После успешного зарубежного проката этой картины Бондарчук получил предложение от итальянского продюсера Дино Де Лауренти-са поставить историческую эпопею «Ватерлоо» (1970). В этой работе российский режиссер подтвердил свое умение сочетать тщательную психологическую проработку характеров с постановочным размахом батальных сцен.

Закончив две масштабные картины, Бондарчук получил заказ от Министерства обороны снять фильм к 30-летию Победы. Режиссер выбрал незаконченный роман Шолохова «Они сражались за Родину» (1975). Успех фильма получился поистине всенародным.

Бондарчук собрал прекрасные актерские силы, достаточно назвать имена В. Шукшина, И. Лапикова, Н. Мордюковой, Ю. Никулина, В. Тихонова, Г. Буркова... Картина отличалась техническим совершенством батальных сцен, снятых как бы с точки зрения солдат, находящихся в окопах под ураганным огнем.

Осуществленные Бондарчуком постановки «Степи» Чехова (1978), «Бориса Годунова» Пушкина (1985), где он сыграл заглавную роль, а также экранизации книг американца Джона Рида о русской и мексиканской революциях («Красные колокола», 1982 год, совместное производство с Италией и Мексикой) оставили зрителей равнодушными.

В период горбачевской перестройки Бондарчук, как секретарь правления Союза кинематографистов СССР и представитель официального советского кино, оказался в опале.